Terima kasih kerana melawat Nature.com.Anda menggunakan versi penyemak imbas dengan sokongan CSS terhad.Untuk pengalaman terbaik, kami mengesyorkan agar anda menggunakan penyemak imbas yang dikemas kini (atau lumpuhkan Mod Keserasian dalam Internet Explorer).Di samping itu, untuk memastikan sokongan berterusan, kami menunjukkan tapak tanpa gaya dan JavaScript.
Memaparkan karusel tiga slaid serentak.Gunakan butang Sebelum dan Seterusnya untuk bergerak melalui tiga slaid pada satu masa, atau gunakan butang gelangsar pada penghujung untuk bergerak melalui tiga slaid pada satu masa.
Kewujudan logam yang dipancarkan oleh sinaran gelombang mikro adalah kontroversi kerana logam mudah menyala.Tetapi apa yang menarik ialah para penyelidik mendapati bahawa fenomena pelepasan arka menawarkan laluan yang menjanjikan untuk sintesis bahan nano dengan memisahkan molekul.Kajian ini sedang membangunkan kaedah sintetik satu langkah namun mampu milik yang menggabungkan pemanasan gelombang mikro dan arka elektrik untuk menukar minyak sawit mentah kepada nanokarbon magnetik (MNC), yang boleh dianggap sebagai alternatif baharu untuk pengeluaran minyak sawit.Ia melibatkan sintesis medium dengan dawai keluli tahan karat yang dililit kekal (medium dielektrik) dan ferrocene (mangkin) di bawah keadaan separa lengai.Kaedah ini telah berjaya ditunjukkan untuk pemanasan dalam julat suhu dari 190.9 hingga 472.0°C dengan pelbagai masa sintesis (10-20 min).MNC yang baru disediakan menunjukkan sfera dengan saiz purata 20.38–31.04 nm, struktur mesoporous (SBET: 14.83–151.95 m2/g) dan kandungan karbon tetap yang tinggi (52.79–71.24 wt.%), serta D dan G jalur (ID/g) 0.98–0.99.Pembentukan puncak baru dalam spektrum FTIR (522.29–588.48 cm–1) memberi keterangan menyokong kehadiran sebatian FeO dalam ferrosen.Magnetometer menunjukkan ketepuan kemagnetan tinggi (22.32–26.84 emu/g) dalam bahan feromagnetik.Penggunaan MNC dalam rawatan air sisa telah ditunjukkan dengan menilai kapasiti penjerapannya menggunakan ujian penjerapan metilena biru (MB) pada pelbagai kepekatan dari 5 hingga 20 ppm.MNC yang diperoleh pada masa sintesis (20 min) menunjukkan kecekapan penjerapan tertinggi (10.36 mg/g) berbanding yang lain, dan kadar penyingkiran pewarna MB ialah 87.79%.Oleh itu, nilai Langmuir tidak optimistik berbanding dengan nilai Freundlich, dengan R2 masing-masing kira-kira 0.80, 0.98 dan 0.99 untuk MNC yang disintesis pada 10 min (MNC10), 15 min (MNC15) dan 20 min (MNC20).Akibatnya, sistem penjerapan berada dalam keadaan heterogen.Oleh itu, pengarkaan gelombang mikro menawarkan kaedah yang menjanjikan untuk menukar CPO kepada MNC, yang boleh menghilangkan pewarna berbahaya.
Sinaran gelombang mikro boleh memanaskan bahagian paling dalam bahan melalui interaksi molekul medan elektromagnet.Tindak balas gelombang mikro ini unik kerana ia menggalakkan tindak balas haba yang cepat dan seragam.Oleh itu, adalah mungkin untuk mempercepatkan proses pemanasan dan meningkatkan tindak balas kimia2.Pada masa yang sama, disebabkan masa tindak balas yang lebih pendek, tindak balas gelombang mikro akhirnya boleh menghasilkan produk ketulenan tinggi dan hasil tinggi3,4.Disebabkan sifatnya yang menakjubkan, sinaran gelombang mikro memudahkan sintesis gelombang mikro yang menarik yang digunakan dalam banyak kajian, termasuk tindak balas kimia dan sintesis bahan nano5,6.Semasa proses pemanasan, sifat dielektrik penerima di dalam medium memainkan peranan yang menentukan, kerana ia mewujudkan titik panas dalam medium, yang membawa kepada pembentukan nanokarbon dengan morfologi dan sifat yang berbeza.Kajian oleh Omoriyekomwan et al.Penghasilan gentian nano karbon berongga daripada isirong sawit menggunakan karbon teraktif dan nitrogen8.Di samping itu, Fu dan Hamid menentukan penggunaan mangkin untuk pengeluaran karbon teraktif gentian kelapa sawit dalam ketuhar gelombang mikro 350 W9.Oleh itu, pendekatan yang sama boleh digunakan untuk menukar minyak sawit mentah kepada MNC dengan memperkenalkan pemulung yang sesuai.
Satu fenomena menarik telah diperhatikan antara sinaran gelombang mikro dan logam dengan tepi tajam, titik atau ketidakteraturan submikroskopik10.Kehadiran kedua-dua objek ini akan dipengaruhi oleh arka atau percikan elektrik (biasanya dirujuk sebagai nyahcas arka)11,12.Arka akan menggalakkan pembentukan lebih banyak titik panas setempat dan mempengaruhi tindak balas, dengan itu meningkatkan komposisi kimia persekitaran13.Fenomena khusus dan menarik ini telah menarik pelbagai kajian seperti penyingkiran bahan cemar14,15, keretakan tar biojisim16, pirolisis dibantu gelombang mikro17,18 dan sintesis bahan19,20,21.
Baru-baru ini, nanokarbon seperti tiub nano karbon, nanosfera karbon, dan graphene oksida yang diubah suai telah menarik perhatian kerana sifatnya.Nanokarbon ini mempunyai potensi besar untuk aplikasi daripada penjanaan kuasa kepada penulenan air atau penyahcemaran23.Di samping itu, sifat karbon yang sangat baik diperlukan, tetapi pada masa yang sama, sifat magnet yang baik diperlukan.Ini amat berguna untuk aplikasi pelbagai fungsi termasuk penjerapan tinggi ion logam dan pewarna dalam rawatan air sisa, pengubah magnet dalam biobahan api dan juga penyerap gelombang mikro kecekapan tinggi24,25,26,27,28.Pada masa yang sama, karbon ini mempunyai kelebihan lain, termasuk peningkatan luas permukaan tapak aktif sampel.
Dalam beberapa tahun kebelakangan ini, penyelidikan bahan nanokarbon magnetik telah meningkat.Lazimnya, nanokarbon magnetik ini ialah bahan pelbagai fungsi yang mengandungi bahan magnet bersaiz nano yang boleh menyebabkan pemangkin luaran bertindak balas, seperti elektrostatik luaran atau medan magnet berselang-seli29.Disebabkan sifat magnetnya, nanokarbon magnetik boleh digabungkan dengan pelbagai bahan aktif dan struktur kompleks untuk imobilisasi30.Sementara itu, nanokarbon magnetik (MNC) menunjukkan kecekapan yang sangat baik dalam menyerap bahan pencemar daripada larutan akueus.Selain itu, luas permukaan spesifik tinggi dan liang yang terbentuk dalam MNC boleh meningkatkan kapasiti penjerapan31.Pemisah magnet boleh memisahkan MNC daripada penyelesaian yang sangat reaktif, mengubahnya menjadi sorben yang berdaya maju dan terurus32.
Beberapa penyelidik telah menunjukkan bahawa nanokarbon berkualiti tinggi boleh dihasilkan menggunakan minyak sawit mentah33,34.Minyak sawit, secara saintifiknya dikenali sebagai Elais Guneensis, dianggap sebagai salah satu minyak makan penting dengan pengeluaran sekitar 76.55 juta tan pada 202135. Minyak sawit mentah atau MSM mengandungi nisbah seimbang asid lemak tak tepu (EFA) dan asid lemak tepu (Pihak Berkuasa Kewangan Singapura).Kebanyakan hidrokarbon dalam MSM adalah trigliserida, gliserida yang terdiri daripada tiga komponen trigliserida asetat dan satu komponen gliserol36.Hidrokarbon ini boleh digeneralisasikan kerana kandungan karbonnya yang besar, menjadikannya sebagai prekursor hijau yang berpotensi untuk pengeluaran nanokarbon37.Menurut literatur, CNT37,38,39,40, nanosfera karbon33,41 dan graphene34,42,43 biasanya disintesis menggunakan minyak sawit mentah atau minyak makan.Nanokarbon ini mempunyai potensi besar dalam aplikasi dari penjanaan kuasa kepada pembersihan air atau penyahcemaran.
Sintesis terma seperti CVD38 atau pirolisis33 telah menjadi kaedah yang baik untuk penguraian minyak sawit.Malangnya, suhu tinggi dalam proses meningkatkan kos pengeluaran.Menghasilkan bahan pilihan 44 memerlukan prosedur yang panjang dan membosankan dan kaedah pembersihan.Walau bagaimanapun, keperluan untuk pengasingan fizikal dan keretakan tidak dapat dinafikan kerana kestabilan minyak sawit mentah yang baik pada suhu tinggi45.Oleh itu, suhu yang lebih tinggi masih diperlukan untuk menukar minyak sawit mentah kepada bahan berkarbon.Arka cecair boleh dianggap sebagai potensi terbaik dan kaedah baharu untuk sintesis nanokarbon magnetik 46 .Pendekatan ini menyediakan tenaga langsung untuk prekursor dan penyelesaian dalam keadaan sangat teruja.Nyahcas arka boleh menyebabkan ikatan karbon dalam minyak sawit mentah terputus.Walau bagaimanapun, jarak elektrod yang digunakan mungkin perlu memenuhi keperluan yang ketat, yang akan mengehadkan skala industri, jadi kaedah yang cekap masih perlu dibangunkan.
Untuk pengetahuan terbaik kami, penyelidikan mengenai nyahcas arka menggunakan gelombang mikro sebagai kaedah untuk mensintesis nanokarbon adalah terhad.Pada masa yang sama, penggunaan minyak sawit mentah sebagai prekursor masih belum diterokai sepenuhnya.Oleh itu, kajian ini bertujuan untuk meneroka kemungkinan menghasilkan nanokarbon magnetik daripada prekursor minyak sawit mentah menggunakan arka elektrik menggunakan ketuhar gelombang mikro.Kelimpahan minyak sawit harus ditunjukkan dalam produk dan aplikasi baharu.Pendekatan baru untuk penapisan minyak sawit ini boleh membantu meningkatkan sektor ekonomi dan menjadi satu lagi sumber pendapatan bagi pengeluar minyak sawit, terutamanya ladang kelapa sawit petani kecil yang terjejas.Menurut kajian pekebun kecil Afrika oleh Ayompe et al., pekebun kecil hanya memperoleh lebih banyak wang jika mereka memproses sendiri kelompok buah segar dan menjual minyak sawit mentah daripada menjualnya kepada orang tengah, yang merupakan pekerjaan yang mahal dan membosankan47.Pada masa yang sama, peningkatan penutupan kilang akibat COVID-19 telah menjejaskan produk aplikasi berasaskan minyak sawit.Menariknya, memandangkan kebanyakan isi rumah mempunyai akses kepada ketuhar gelombang mikro dan kaedah yang dicadangkan dalam kajian ini boleh dianggap boleh dilaksanakan dan berpatutan, pengeluaran MNC boleh dianggap sebagai alternatif kepada ladang kelapa sawit berskala kecil.Sementara itu, pada skala yang lebih besar, syarikat boleh melabur dalam reaktor besar untuk menghasilkan TNC yang besar.
Kajian ini terutamanya meliputi proses sintesis menggunakan keluli tahan karat sebagai medium dielektrik untuk pelbagai tempoh.Kebanyakan kajian am menggunakan gelombang mikro dan nanokarbon mencadangkan masa sintesis yang boleh diterima selama 30 minit atau lebih33,34.Untuk menyokong idea praktikal yang boleh diakses dan boleh dilaksanakan, kajian ini bertujuan untuk mendapatkan MNC dengan masa sintesis di bawah purata.Pada masa yang sama, kajian itu menggambarkan kesediaan teknologi tahap 3 kerana teori itu terbukti dan dilaksanakan pada skala makmal.Kemudian, MNC yang terhasil dicirikan oleh sifat fizikal, kimia dan magnetnya.Metilena biru kemudiannya digunakan untuk menunjukkan kapasiti penjerapan MNC yang terhasil.
Minyak sawit mentah diperoleh daripada Kilang Apas Balung, Sawit Kinabalu Sdn.Bhd., Tawau, dan digunakan sebagai prekursor karbon untuk sintesis.Dalam kes ini, dawai keluli tahan karat dengan diameter 0.90 mm digunakan sebagai medium dielektrik.Ferrocene (ketulenan 99%), yang diperoleh dari Sigma-Aldrich, Amerika Syarikat, telah dipilih sebagai pemangkin dalam kerja ini.Metilena biru (Bendosen, 100 g) digunakan selanjutnya untuk eksperimen penjerapan.
Dalam kajian ini, ketuhar gelombang mikro isi rumah (Panasonik: SAM-MG23K3513GK) telah ditukar kepada reaktor gelombang mikro.Tiga lubang dibuat di bahagian atas ketuhar gelombang mikro untuk saluran masuk dan keluar gas dan termokopel.Probe termokopel telah ditebat dengan tiub seramik dan diletakkan di bawah keadaan yang sama untuk setiap eksperimen untuk mengelakkan kemalangan.Sementara itu, reaktor kaca borosilikat dengan penutup tiga lubang digunakan untuk menampung sampel dan trakea.Gambarajah skematik reaktor gelombang mikro boleh dirujuk dalam Rajah Tambahan 1.
Menggunakan minyak sawit mentah sebagai prekursor karbon dan ferrocene sebagai pemangkin, nanokarbon magnetik telah disintesis.Kira-kira 5% mengikut berat mangkin ferrosen telah disediakan dengan kaedah mangkin buburan.Ferosen dicampur dengan 20 ml minyak sawit mentah pada 60 rpm selama 30 minit.Campuran itu kemudiannya dipindahkan ke mangkuk alumina, dan dawai keluli tahan karat sepanjang 30 cm digulung dan diletakkan secara menegak di dalam mangkuk pijar.Letakkan bekas alumina ke dalam reaktor kaca dan selamatkannya di dalam ketuhar gelombang mikro dengan penutup kaca bertutup.Nitrogen ditiup ke dalam ruang 5 minit sebelum permulaan tindak balas untuk mengeluarkan udara yang tidak diingini dari ruang.Kuasa gelombang mikro telah ditingkatkan kepada 800W kerana ini adalah kuasa gelombang mikro maksimum yang boleh mengekalkan permulaan arka yang baik.Oleh itu, ini boleh menyumbang kepada penciptaan keadaan yang menggalakkan untuk tindak balas sintetik.Pada masa yang sama, ini juga merupakan julat kuasa yang digunakan secara meluas dalam watt untuk tindak balas gabungan gelombang mikro48,49.Campuran dipanaskan selama 10, 15 atau 20 minit semasa tindak balas.Selepas selesai tindak balas, reaktor dan gelombang mikro disejukkan secara semula jadi ke suhu bilik.Hasil akhir dalam mangkuk alumina ialah mendakan hitam dengan wayar heliks.
Mendakan hitam dikumpul dan dibasuh beberapa kali berselang-seli dengan etanol, isopropanol (70%) dan air suling.Selepas mencuci dan membersihkan, produk dikeringkan semalaman pada suhu 80°C dalam ketuhar konvensional untuk menyejat kekotoran yang tidak diingini.Produk itu kemudiannya dikumpul untuk pencirian.Sampel berlabel MNC10, MNC15, dan MNC20 digunakan untuk mensintesis nanokarbon magnetik selama 10 minit, 15 minit dan 20 minit.
Perhatikan morfologi MNC dengan mikroskop elektron pengimbasan pelepasan medan atau FESEM (model Zeiss Auriga) pada pembesaran 100 hingga 150 kX.Pada masa yang sama, komposisi unsur dianalisis oleh spektroskopi sinar-X (EDS) penyebaran tenaga.Analisis EMF dijalankan pada jarak kerja 2.8 mm dan voltan pecutan 1 kV.Luas permukaan khusus dan nilai liang MNC diukur dengan kaedah Brunauer-Emmett-Teller (BET), termasuk isoterma penjerapan-penyahsorpsi N2 pada 77 K. Analisis dilakukan menggunakan meter luas permukaan model (MICROMERITIC ASAP 2020) .
Kehabluran dan fasa nanokarbon magnetik ditentukan oleh pembelauan serbuk sinar-X atau XRD (Burker D8 Advance) pada λ = 0.154 nm.Difraktogram direkodkan antara 2θ = 5 dan 85° pada kadar imbasan 2° min-1.Di samping itu, struktur kimia MNC telah disiasat menggunakan spektroskopi inframerah transformasi Fourier (FTIR).Analisis dilakukan menggunakan Perkin Elmer FTIR-Spectrum 400 dengan kelajuan imbasan antara 4000 hingga 400 cm-1.Dalam mengkaji ciri-ciri struktur nanokarbon magnetik, spektroskopi Raman dilakukan menggunakan laser doped neodymium (532 nm) dalam spektroskopi U-RAMAN dengan objektif 100X.
Magnetometer bergetar atau VSM (siri Lake Shore 7400) digunakan untuk mengukur ketepuan magnet oksida besi dalam MNC.Medan magnet kira-kira 8 kOe telah digunakan dan 200 mata diperolehi.
Apabila mengkaji potensi MNC sebagai penjerap dalam eksperimen penjerapan, pewarna kationik metilena biru (MB) telah digunakan.MNCs (20 mg) telah ditambah kepada 20 ml larutan akueus metilena biru dengan kepekatan standard dalam julat 5-20 mg/L50.pH larutan ditetapkan pada pH neutral 7 sepanjang kajian.Penyelesaian itu dikacau secara mekanikal pada 150 rpm dan 303.15 K pada penggoncang berputar (Rakan Makmal: SI-300R).MNC kemudiannya diasingkan menggunakan magnet.Gunakan spektrofotometer boleh dilihat UV (Varian Cary 50 UV-Vis Spectrophotometer) untuk memerhati kepekatan larutan MB sebelum dan selepas eksperimen penjerapan, dan rujuk kepada lengkung piawai biru metilena pada panjang gelombang maksimum 664 nm.Eksperimen diulang tiga kali dan nilai purata diberikan.Penyingkiran MG daripada larutan dikira menggunakan persamaan am untuk jumlah MC yang terjerap pada keseimbangan qe dan peratusan penyingkiran %.
Eksperimen ke atas isoterma penjerapan juga telah dijalankan dengan mengacau pelbagai kepekatan (5–20 mg/l) larutan MG dan 20 mg penjerap pada suhu malar 293.15 K. mg untuk semua MNC.
Besi dan karbon magnet telah dikaji secara meluas sejak beberapa dekad yang lalu.Bahan magnet berasaskan karbon ini semakin menarik perhatian kerana sifat elektromagnetnya yang sangat baik, yang membawa kepada pelbagai aplikasi teknologi yang berpotensi, terutamanya dalam peralatan elektrik dan rawatan air.Dalam kajian ini, nanokarbon telah disintesis dengan memecahkan hidrokarbon dalam minyak sawit mentah menggunakan nyahcas gelombang mikro.Sintesis dijalankan pada masa yang berbeza, dari 10 hingga 20 minit, pada nisbah tetap (5:1) prekursor dan mangkin, menggunakan pengumpul arus logam (SS berpintal) dan separa lengai (udara yang tidak diingini dibersihkan dengan nitrogen pada permulaan eksperimen).Mendapan karbon yang terhasil adalah dalam bentuk serbuk pepejal hitam, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah Tambahan 2a.Hasil karbon termendak adalah kira-kira 5.57%, 8.21%, dan 11.67% pada masa sintesis masing-masing 10 minit, 15 minit dan 20 minit.Senario ini menunjukkan bahawa masa sintesis yang lebih lama menyumbang kepada hasil yang lebih tinggi51—hasil yang rendah, kemungkinan besar disebabkan oleh masa tindak balas yang singkat dan aktiviti mangkin yang rendah.
Sementara itu, plot suhu sintesis berbanding masa untuk nanokarbon yang diperoleh boleh dirujuk dalam Rajah Tambahan 2b.Suhu tertinggi yang diperoleh untuk MNC10, MNC15 dan MNC20 ialah 190.9°C, 434.5°C dan 472°C, masing-masing.Bagi setiap lengkung, cerun curam boleh dilihat, menunjukkan kenaikan suhu yang berterusan di dalam reaktor disebabkan oleh haba yang dijana semasa arka logam.Ini boleh dilihat pada 0-2 min, 0-5 min, dan 0-8 min untuk MNC10, MNC15, dan MNC20, masing-masing.Selepas mencapai titik tertentu, cerun terus berlegar ke suhu tertinggi, dan cerun menjadi sederhana.
Mikroskopi elektron pengimbasan pelepasan medan (FESEM) digunakan untuk memerhati topografi permukaan sampel MNC.Seperti yang ditunjukkan dalam rajah.1, nanokarbon magnet mempunyai struktur morfologi yang sedikit berbeza pada masa sintesis yang berbeza.Imej FESEM MNC10 dalam rajah.1a,b menunjukkan bahawa pembentukan sfera karbon terdiri daripada mikro dan nanosfera terjerat dan melekat akibat tegangan permukaan yang tinggi.Pada masa yang sama, kehadiran daya van der Waals membawa kepada pengagregatan sfera karbon52.Peningkatan masa sintesis menyebabkan saiz yang lebih kecil dan peningkatan dalam bilangan sfera disebabkan oleh tindak balas keretakan yang lebih lama.Pada rajah.1c menunjukkan bahawa MNC15 mempunyai bentuk sfera yang hampir sempurna.Walau bagaimanapun, sfera teragregat masih boleh membentuk mesopores, yang kemudiannya boleh menjadi tapak yang baik untuk penjerapan metilena biru.Pada pembesaran tinggi 15,000 kali dalam Rajah 1d lebih banyak sfera karbon boleh dilihat terkumpul dengan saiz purata 20.38 nm.
Imej FESEM nanokarbon tersintesis selepas 10 min (a, b), 15 min (c, d) dan 20 min (e-g) pada pembesaran 7000 dan 15000 kali.
Pada rajah.1e–g MNC20 menggambarkan perkembangan liang dengan sfera kecil pada permukaan karbon magnetik dan menyusun semula morfologi karbon diaktifkan magnetik53.Liang-liang dengan diameter dan lebar yang berbeza terletak secara rawak pada permukaan karbon magnetik.Oleh itu, ini mungkin menjelaskan mengapa MNC20 menunjukkan kawasan permukaan dan isipadu liang yang lebih besar seperti yang ditunjukkan oleh analisis BET, kerana lebih banyak liang terbentuk pada permukaannya berbanding pada masa sintetik yang lain.Mikrograf yang diambil pada pembesaran tinggi 15,000 kali menunjukkan saiz zarah tidak homogen dan bentuk tidak sekata, seperti ditunjukkan dalam Rajah 1g.Apabila masa pertumbuhan meningkat kepada 20 minit, lebih banyak sfera terkumpul terbentuk.
Menariknya, kepingan karbon berpintal turut ditemui di kawasan yang sama.Diameter sfera berbeza dari 5.18 hingga 96.36 nm.Pembentukan ini mungkin disebabkan oleh berlakunya nukleasi pembezaan, yang difasilitasi oleh suhu tinggi dan gelombang mikro.Saiz sfera yang dikira bagi MNC yang disediakan adalah purata 20.38 nm untuk MNC10, 24.80 nm untuk MNC15, dan 31.04 nm untuk MNC20.Taburan saiz sfera ditunjukkan dalam rajah tambahan.3.
Rajah Tambahan 4 menunjukkan spektrum EDS dan ringkasan komposisi unsur MNC10, MNC15, dan MNC20, masing-masing.Menurut spektrum, diperhatikan bahawa setiap nanokarbon mengandungi jumlah C, O, dan Fe yang berbeza.Ini disebabkan oleh pelbagai tindak balas pengoksidaan dan keretakan yang berlaku semasa masa sintesis tambahan.Sebilangan besar C dipercayai berasal daripada prekursor karbon, minyak sawit mentah.Manakala peratusan O yang rendah adalah disebabkan oleh proses pengoksidaan semasa sintesis.Pada masa yang sama, Fe dikaitkan dengan oksida besi yang dimendapkan pada permukaan nanokarbon selepas penguraian ferrosen.Di samping itu, Rajah Tambahan 5a-c menunjukkan pemetaan unsur MNC10, MNC15, dan MNC20.Berdasarkan pemetaan asas, diperhatikan bahawa Fe diagihkan dengan baik di atas permukaan MNC.
Analisis penjerapan-desorpsi nitrogen memberikan maklumat tentang mekanisme penjerapan dan struktur berliang bahan.Isoterma penjerapan N2 dan graf permukaan MNC BET ditunjukkan dalam Rajah.2. Berdasarkan imej FESEM, tingkah laku penjerapan dijangka mempamerkan gabungan struktur mikroporous dan mesoporus disebabkan oleh pengagregatan.Walau bagaimanapun, graf dalam Rajah 2 menunjukkan bahawa bahan penjerap menyerupai isoterm jenis IV dan gelung histeresis jenis H2 bagi IUPAC55.Jenis isoterma ini selalunya serupa dengan bahan mesoporus.Tingkah laku penjerapan mesopores biasanya ditentukan oleh interaksi tindak balas penjerapan-penjerapan dengan molekul bahan pekat.Isoterma penjerapan berbentuk S atau berbentuk S biasanya disebabkan oleh penjerapan berbilang lapisan satu lapisan diikuti oleh fenomena di mana gas terkondensasi menjadi fasa cecair dalam liang pada tekanan di bawah tekanan tepu cecair pukal, yang dikenali sebagai pemeluwapan liang 56. Pemeluwapan kapilari dalam liang berlaku pada tekanan relatif (p/po) melebihi 0.50.Sementara itu, struktur liang kompleks mempamerkan histeresis jenis H2, yang dikaitkan dengan penyumbatan liang atau kebocoran dalam julat liang yang sempit.
Parameter fizikal permukaan yang diperoleh daripada ujian BET ditunjukkan dalam Jadual 1. Luas permukaan BET dan jumlah isipadu liang meningkat dengan ketara dengan peningkatan masa sintesis.Saiz liang purata MNC10, MNC15, dan MNC20 masing-masing ialah 7.2779 nm, 7.6275 nm, dan 7.8223 nm.Menurut cadangan IUPAC, liang perantaraan ini boleh dikelaskan sebagai bahan mesoporous.Struktur mesoporous boleh menjadikan metilena biru lebih mudah telap dan boleh diserap oleh MNC57.Masa Sintesis Maksimum (MNC20) menunjukkan luas permukaan tertinggi, diikuti oleh MNC15 dan MNC10.Luas permukaan BET yang lebih tinggi boleh meningkatkan prestasi penjerapan kerana lebih banyak tapak surfaktan tersedia.
Corak pembelauan sinar-X bagi MNC yang disintesis ditunjukkan dalam Rajah 3. Pada suhu tinggi, ferosen juga retak dan membentuk oksida besi.Pada rajah.3a menunjukkan corak XRD MNC10.Ia menunjukkan dua puncak pada 2θ, 43.0° dan 62.32°, yang ditugaskan kepada ɣ-Fe2O3 (JCPDS #39–1346).Pada masa yang sama, Fe3O4 mempunyai puncak tegang pada 2θ: 35.27°.Sebaliknya, dalam corak pembelauan MHC15 dalam Rajah 3b menunjukkan puncak baharu, yang berkemungkinan besar dikaitkan dengan peningkatan suhu dan masa sintesis.Walaupun puncak 2θ: 26.202° kurang sengit, corak pembelauan adalah konsisten dengan fail JCPDS grafit (JCPDS #75–1621), menunjukkan kehadiran kristal grafit dalam nanokarbon.Puncak ini tiada dalam MNC10, mungkin disebabkan oleh suhu arka yang rendah semasa sintesis.Pada 2θ terdapat tiga puncak masa: 30.082°, 35.502°, 57.422° dikaitkan dengan Fe3O4.Ia juga menunjukkan dua puncak yang menunjukkan kehadiran ɣ-Fe2O3 pada 2θ: 43.102° dan 62.632°.Untuk MNC yang disintesis selama 20 minit (MNC20), seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 3c, corak difraksi yang serupa boleh diperhatikan dalam MNK15.Puncak grafik pada 26.382° juga boleh dilihat dalam MNC20.Tiga puncak tajam yang ditunjukkan pada 2θ: 30.102°, 35.612°, 57.402° adalah untuk Fe3O4.Selain itu, kehadiran ε-Fe2O3 ditunjukkan pada 2θ: 42.972° dan 62.61.Kehadiran sebatian oksida besi dalam MNC yang terhasil boleh memberi kesan positif terhadap keupayaan untuk menjerap metilena biru pada masa hadapan.
Ciri-ciri ikatan kimia dalam sampel MNC dan CPO ditentukan daripada spektrum pemantulan FTIR dalam Rajah Tambahan 6. Pada mulanya, enam puncak penting minyak sawit mentah mewakili empat komponen kimia yang berbeza seperti yang diterangkan dalam Jadual Tambahan 1. Puncak asas yang dikenal pasti dalam MSM ialah 2913.81 cm-1, 2840 cm-1 dan 1463.34 cm-1, yang merujuk kepada getaran regangan CH alkana dan kumpulan CH2 atau CH3 alifatik lain.Perhutanan puncak yang dikenal pasti ialah 1740.85 cm-1 dan 1160.83 cm-1.Puncak pada 1740.85 cm-1 ialah ikatan C=O yang dilanjutkan oleh ester karbonil kumpulan berfungsi trigliserida.Sementara itu, puncak pada 1160.83 cm-1 adalah jejak kumpulan ester CO58.59 yang dilanjutkan.Manakala, kemuncak pada 813.54 cm-1 ialah kesan kumpulan alkana.
Oleh itu, beberapa puncak penyerapan dalam minyak sawit mentah hilang apabila masa sintesis meningkat.Puncak pada 2913.81 cm-1 dan 2840 cm-1 masih boleh diperhatikan dalam MNC10, tetapi menarik bahawa dalam MNC15 dan MNC20 puncak cenderung hilang akibat pengoksidaan.Sementara itu, analisis FTIR bagi nanokarbon magnetik mendedahkan puncak penyerapan yang baru terbentuk mewakili lima kumpulan fungsi MNC10-20 yang berbeza.Puncak ini juga disenaraikan dalam Jadual Tambahan 1. Puncak pada 2325.91 cm-1 ialah regangan CH asimetri bagi kumpulan alifatik CH360.Puncak pada 1463.34-1443.47 cm-1 menunjukkan lenturan CH2 dan CH kumpulan alifatik seperti minyak sawit, tetapi puncak mula berkurangan dengan masa.Puncak pada 813.54–875.35 cm–1 ialah kesan kumpulan CH-alkana aromatik.
Sementara itu, puncak pada 2101.74 cm-1 dan 1589.18 cm-1 masing-masing mewakili ikatan CC 61 yang membentuk C=C alkuna dan cincin aromatik.Puncak kecil pada 1695.15 cm-1 menunjukkan ikatan C=O asid lemak bebas daripada kumpulan karbonil.Ia diperoleh daripada karbonil CPO dan ferrosen semasa sintesis.Puncak yang baru terbentuk dalam julat dari 539.04 hingga 588.48 cm-1 tergolong dalam ikatan getaran Fe-O ferrosen.Berdasarkan puncak yang ditunjukkan dalam Rajah Tambahan 4, dapat dilihat bahawa masa sintesis dapat mengurangkan beberapa puncak dan ikatan semula dalam nanokarbon magnetik.
Analisis spektroskopi bagi taburan Raman nanokarbon magnetik yang diperoleh pada masa sintesis yang berbeza menggunakan laser kejadian dengan panjang gelombang 514 nm ditunjukkan dalam Rajah 4. Semua spektrum MNC10, MNC15 dan MNC20 terdiri daripada dua jalur sengit yang dikaitkan dengan karbon sp3 rendah, biasanya ditemui dalam kristalit nanografit dengan kecacatan dalam mod getaran spesies karbon sp262.Puncak pertama, terletak di kawasan 1333–1354 cm–1, mewakili jalur D, yang tidak sesuai untuk grafit ideal dan sepadan dengan gangguan struktur dan kekotoran lain63,64.Puncak kedua terpenting sekitar 1537–1595 cm-1 timbul daripada regangan ikatan dalam satah atau bentuk grafit berhablur dan tersusun.Walau bagaimanapun, puncak beralih kira-kira 10 cm-1 berbanding dengan jalur grafit G, menunjukkan bahawa MNC mempunyai susunan susunan lembaran yang rendah dan struktur yang rosak.Keamatan relatif jalur D dan G (ID/IG) digunakan untuk menilai ketulenan kristalit dan sampel grafit.Menurut analisis spektroskopi Raman, semua MNC mempunyai nilai ID/IG dalam julat 0.98–0.99, menunjukkan kecacatan struktur akibat hibridisasi Sp3.Keadaan ini boleh menerangkan kehadiran puncak 2θ yang kurang sengit dalam spektrum XPA: 26.20° untuk MNK15 dan 26.28° untuk MNK20, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 4, yang ditetapkan kepada puncak grafit dalam fail JCPDS.Nisbah ID/IG MNC yang diperolehi dalam kerja ini adalah dalam julat nanokarbon magnetik lain, contohnya, 0.85–1.03 untuk kaedah hidroterma dan 0.78–0.9665.66 untuk kaedah pirolitik.Oleh itu, nisbah ini menunjukkan bahawa kaedah sintetik sekarang boleh digunakan secara meluas.
Ciri-ciri magnetik MNC dianalisis menggunakan magnetometer bergetar.Histeresis yang terhasil ditunjukkan dalam Rajah.5.Sebagai peraturan, MNC memperoleh kemagnetan mereka daripada ferrocene semasa sintesis.Sifat magnet tambahan ini boleh meningkatkan kapasiti penjerapan nanokarbon pada masa hadapan.Seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 5, sampel boleh dikenal pasti sebagai bahan superparamagnet.Menurut Wahajuddin & Arora67, keadaan superparamagnetik ialah sampel dimagnetkan kepada kemagnetan tepu (MS) apabila medan magnet luar digunakan.Kemudian, interaksi magnet sisa tidak lagi muncul dalam sampel67.Perlu diperhatikan bahawa kemagnetan tepu meningkat dengan masa sintesis.Menariknya, MNC15 mempunyai ketepuan magnet yang paling tinggi kerana pembentukan magnet yang kuat (magnetisasi) boleh disebabkan oleh masa sintesis yang optimum dengan kehadiran magnet luaran.Ini mungkin disebabkan oleh kehadiran Fe3O4, yang mempunyai sifat magnet yang lebih baik berbanding dengan oksida besi lain seperti ɣ-Fe2O.Susunan momen penjerapan tepu per unit jisim MNC ialah MNC15>MNC10>MNC20.Parameter magnet yang diperolehi diberikan dalam jadual.2.
Nilai minimum tepu magnet apabila menggunakan magnet konvensional dalam pengasingan magnet ialah kira-kira 16.3 emu g-1.Keupayaan MNC untuk membuang bahan cemar seperti pewarna dalam persekitaran akuatik dan kemudahan penyingkiran MNC telah menjadi faktor tambahan untuk nanokarbon yang diperolehi.Kajian telah menunjukkan bahawa ketepuan magnetik LSM dianggap tinggi.Oleh itu, semua sampel mencapai nilai tepu magnetik lebih daripada mencukupi untuk prosedur pemisahan magnetik.
Baru-baru ini, jalur logam atau wayar telah menarik perhatian sebagai pemangkin atau dielektrik dalam proses pelakuran gelombang mikro.Tindak balas gelombang mikro logam menyebabkan suhu atau tindak balas yang tinggi dalam reaktor.Kajian ini mendakwa bahawa dawai keluli tahan karat hujung dan berhawa dingin (bergelung) memudahkan nyahcas gelombang mikro dan pemanasan logam.Keluli tahan karat telah menyatakan kekasaran pada hujungnya, yang membawa kepada nilai tinggi ketumpatan cas permukaan dan medan elektrik luaran.Apabila cas telah mendapat tenaga kinetik yang mencukupi, zarah bercas akan melompat keluar dari keluli tahan karat, menyebabkan persekitaran terion, menghasilkan nyahcas atau percikan 68 .Pelepasan logam memberi sumbangan besar kepada tindak balas rekahan larutan yang disertai dengan titik panas suhu tinggi.Menurut peta suhu dalam Rajah Tambahan 2b, suhu meningkat dengan cepat, menunjukkan kehadiran titik panas suhu tinggi sebagai tambahan kepada fenomena nyahcas yang kuat.
Dalam kes ini, kesan haba diperhatikan, kerana elektron terikat lemah boleh bergerak dan menumpukan pada permukaan dan pada hujung69.Apabila keluli tahan karat dililit, luas permukaan besar logam dalam larutan membantu mendorong arus pusar pada permukaan bahan dan mengekalkan kesan pemanasan.Keadaan ini berkesan membantu untuk memutuskan rantai karbon panjang MSM dan ferosina dan ferosina.Seperti yang ditunjukkan dalam Rajah Tambahan 2b, kadar suhu malar menunjukkan bahawa kesan pemanasan seragam diperhatikan dalam larutan.
Mekanisme yang dicadangkan untuk pembentukan MNC ditunjukkan dalam Rajah Tambahan 7. Rantai karbon panjang CPO dan ferrosen mula retak pada suhu tinggi.Minyak terurai untuk membentuk hidrokarbon terbelah yang menjadi prekursor karbon yang dikenali sebagai globul dalam imej FESEM MNC1070.Disebabkan oleh tenaga persekitaran dan tekanan 71 dalam keadaan atmosfera.Pada masa yang sama, ferrosen juga retak, membentuk pemangkin daripada atom karbon yang dimendapkan pada Fe.Nukleasi pantas kemudian berlaku dan teras karbon teroksida untuk membentuk lapisan karbon amorfus dan grafit di atas teras.Apabila masa meningkat, saiz sfera menjadi lebih tepat dan seragam.Pada masa yang sama, daya van der Waals sedia ada juga membawa kepada penggumpalan sfera52.Semasa pengurangan ion Fe kepada Fe3O4 dan ɣ-Fe2O3 (mengikut analisis fasa sinar-X), pelbagai jenis oksida besi terbentuk pada permukaan nanokarbon, yang membawa kepada pembentukan nanokarbon magnetik.Pemetaan EDS menunjukkan bahawa atom Fe telah diedarkan dengan kuat ke atas permukaan MNC, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah Tambahan 5a-c.
Perbezaannya ialah pada masa sintesis selama 20 minit, pengagregatan karbon berlaku.Ia membentuk liang yang lebih besar pada permukaan MNC, menunjukkan bahawa MNC boleh dianggap sebagai karbon diaktifkan, seperti yang ditunjukkan dalam imej FESEM dalam Rajah 1e–g.Perbezaan saiz liang ini mungkin berkaitan dengan sumbangan oksida besi daripada ferrosen.Pada masa yang sama, disebabkan oleh suhu tinggi yang dicapai, terdapat skala yang cacat.Nanokarbon magnetik mempamerkan morfologi yang berbeza pada masa sintesis yang berbeza.Nanokarbon lebih cenderung untuk membentuk bentuk sfera dengan masa sintesis yang lebih pendek.Pada masa yang sama, liang dan skala boleh dicapai, walaupun perbezaan masa sintesis hanya dalam 5 minit.
Nanokarbon magnetik boleh menghilangkan bahan pencemar dari persekitaran akuatik.Keupayaan mereka untuk dikeluarkan dengan mudah selepas digunakan adalah faktor tambahan untuk menggunakan nanokarbon yang diperoleh dalam kerja ini sebagai penjerap.Dalam mengkaji sifat penjerapan nanokarbon magnetik, kami menyiasat keupayaan MNC untuk menyahwarna larutan metilena biru (MB) pada 30 ° C tanpa sebarang pelarasan pH.Beberapa kajian telah membuat kesimpulan bahawa prestasi penyerap karbon dalam julat suhu 25-40 °C tidak memainkan peranan penting dalam menentukan penyingkiran MC.Walaupun nilai pH yang melampau memainkan peranan penting, cas boleh terbentuk pada kumpulan berfungsi permukaan, yang membawa kepada gangguan interaksi penjerap-penjerap dan menjejaskan penjerapan.Oleh itu, syarat di atas telah dipilih dalam kajian ini dengan mengambil kira situasi ini dan keperluan untuk rawatan air sisa biasa.
Dalam kerja ini, eksperimen penjerapan kelompok telah dijalankan dengan menambahkan 20 mg MNC kepada 20 ml larutan akueus metilena biru dengan pelbagai kepekatan awal piawai (5–20 ppm) pada masa sentuhan tetap60.Tambahan Rajah 8 menunjukkan status pelbagai kepekatan (5-20 ppm) larutan biru metilena sebelum dan selepas rawatan dengan MNC10, MNC15, dan MNC20.Apabila menggunakan pelbagai MNC, tahap warna penyelesaian MB menurun.Menariknya, didapati MNC20 mudah mengubah warna penyelesaian MB pada kepekatan 5 ppm.Sementara itu, MNC20 juga menurunkan tahap warna penyelesaian MB berbanding MNC lain.Spektrum boleh dilihat UV MNC10-20 ditunjukkan dalam Rajah Tambahan 9. Sementara itu, kadar penyingkiran dan maklumat penjerapan masing-masing ditunjukkan dalam Rajah 9. 6 dan dalam jadual 3.
Puncak metilena biru yang kuat boleh didapati pada 664 nm dan 600 nm.Sebagai peraturan, keamatan puncak secara beransur-ansur berkurangan dengan penurunan kepekatan awal larutan MG.Dalam Rajah tambahan 9a menunjukkan spektrum UV yang boleh dilihat bagi larutan MB daripada pelbagai kepekatan selepas rawatan dengan MNC10, yang hanya mengubah sedikit keamatan puncak.Sebaliknya, puncak penyerapan larutan MB menurun dengan ketara selepas rawatan dengan MNC15 dan MNC20, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah Tambahan 9b dan c, masing-masing.Perubahan ini jelas dilihat apabila kepekatan larutan MG berkurangan.Walau bagaimanapun, perubahan spektrum yang dicapai oleh ketiga-tiga karbon magnet adalah mencukupi untuk menghilangkan pewarna biru metilena.
Berdasarkan Jadual 3, keputusan untuk jumlah MC terjerap dan peratusan MC terjerap ditunjukkan dalam Rajah 3. 6. Penjerapan MG meningkat dengan penggunaan kepekatan awal yang lebih tinggi untuk semua MNC.Sementara itu, peratusan penjerapan atau kadar penyingkiran MB (MBR) menunjukkan arah aliran yang bertentangan apabila kepekatan awal meningkat.Pada kepekatan MC awal yang lebih rendah, tapak aktif yang tidak berpenghuni kekal pada permukaan penjerap.Apabila kepekatan pewarna meningkat, bilangan tapak aktif tidak berpenghuni yang tersedia untuk penjerapan molekul pewarna akan berkurangan.Yang lain telah membuat kesimpulan bahawa di bawah keadaan ini ketepuan tapak aktif biosorpsi akan dicapai72.
Malangnya untuk MNC10, MBR meningkat dan menurun selepas 10 ppm penyelesaian MB.Pada masa yang sama, hanya sebahagian kecil MG yang terserap.Ini menunjukkan bahawa 10 ppm adalah kepekatan optimum untuk penjerapan MNC10.Bagi semua MNC yang dikaji dalam kerja ini, susunan kapasiti penjerapan adalah seperti berikut: MNC20 > MNC15 > MNC10, nilai purata ialah 10.36 mg/g, 6.85 mg/g dan 0.71 mg/g, purata penyingkiran kadar MG ialah 87, 79%, 62.26% dan 5.75%.Oleh itu, MNC20 menunjukkan ciri penjerapan terbaik di kalangan nanokarbon magnet tersintesis, dengan mengambil kira kapasiti penjerapan dan spektrum yang boleh dilihat UV.Walaupun kapasiti penjerapan adalah lebih rendah berbanding nanokarbon magnetik lain seperti komposit magnetik MWCNT (11.86 mg/g) dan nanopartikel Fe3O4 magnetik nanotube halloysit (18.44 mg/g), kajian ini tidak memerlukan penggunaan tambahan perangsang.Bahan kimia bertindak sebagai pemangkin.menyediakan kaedah sintetik yang bersih dan boleh dilaksanakan73,74.
Seperti yang ditunjukkan oleh nilai SBET MNC, permukaan khusus yang tinggi menyediakan tapak yang lebih aktif untuk penjerapan penyelesaian MB.Ini menjadi salah satu ciri asas nanokarbon sintetik.Pada masa yang sama, disebabkan saiz MNC yang kecil, masa sintesis adalah pendek dan boleh diterima, yang sepadan dengan kualiti utama penjerap yang menjanjikan75.Berbanding dengan penjerap semula jadi konvensional, MNC yang disintesis adalah tepu magnetik dan boleh dikeluarkan dengan mudah daripada larutan di bawah tindakan medan magnet luaran76.Oleh itu, masa yang diperlukan untuk keseluruhan proses rawatan dikurangkan.
Isoterma penjerapan adalah penting untuk memahami proses penjerapan dan kemudian untuk menunjukkan bagaimana pembahagian penjerap antara fasa cecair dan pepejal apabila keseimbangan dicapai.Persamaan Langmuir dan Freundlich digunakan sebagai persamaan isoterma piawai, yang menerangkan mekanisme penjerapan, seperti yang ditunjukkan dalam Rajah 7. Model Langmuir dengan baik menunjukkan pembentukan satu lapisan penjerap pada permukaan luar penjerap.Isoterma paling baik digambarkan sebagai permukaan penjerapan homogen.Pada masa yang sama, isoterma Freundlich menyatakan penyertaan beberapa kawasan penjerap dan tenaga penjerapan dalam menekan penjerap ke permukaan yang tidak homogen.
Isoterma model untuk isoterma Langmuir (a–c) dan isoterma Freundlich (d–f) untuk MNC10, MNC15 dan MNC20.
Isoterma penjerapan pada kepekatan terlarut rendah biasanya linear77.Perwakilan linear model isoterma Langmuir boleh dinyatakan dalam persamaan.1 Tentukan parameter penjerapan.
KL (l/mg) ialah pemalar Langmuir yang mewakili pertalian mengikat MB kepada MNC.Sementara itu, qmax ialah kapasiti penjerapan maksimum (mg/g), qe ialah kepekatan terjerap MC (mg/g), dan Ce ialah kepekatan keseimbangan larutan MC.Ungkapan linear model isoterma Freundlich boleh diterangkan seperti berikut:
Masa siaran: Feb-16-2023